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《Water Research》发表黄理志研究员研究成果

发布日期:2022-06-29 作者: 来源: 点击数:

2022年6月,bob电竞市政系黄理志研究员课题组在水处理权威期刊Water Research (WR)上在线发表了题为“Hydroxyl groups bridge the electron transfer fromFe(II) to carbon tetrachloride”(《羟基桥接亚铁到四氯化碳的电子转移》)的论文,bob电竞博士研究生贾欠欠为第一作者,黄理志研究员为通讯作者,bob电竞官方下载为第一署名与通讯单位。

在自然环境中,Fe(II)以水溶液Fe(II)、表面吸附Fe(II)、配体络合Fe(II)和结构Fe(II)的形式存在。由于Fe(II)的供电子能力,这些Fe(II)物种可以还原地下水和沉积物中的氧化态污染物。而Fe(II)水溶液的还原强度相对较弱,在中性或碱性条件下羟基化的Fe(II),即Fe(II)氢氧化物络合物(FHC,Fe(OH)n2-n,其中n与pH有关),决定了各种Fe(II)物种的还原活性。尽管之前的研究将这些Fe(II)物种分为不同的类别,但羟基通常在这些物种的中心Fe(II)周围形成第一个配位层,可以被视为FHC结构。然而,FHC及其去质子化结构可能是参与Fe(II)还原脱氯的活性位点,因为pH决定了各种类型Fe(II)物种的还原活性。羟基作为第一配位层对上述Fe(II)物种的中心Fe(II)的电子构型影响最大,最终影响Fe(II)的给电子能力。Fe(II)表面的电子密度在与羟基配位后会增加,从而导致Fe(II)的给电子能力增加。然而,目前相关研究的解释相对粗略,缺乏电子密度增加的直接证据。Fe(II)中心周围的第一个-OH配位层和第二个配位层也与Fe(II)的还原反应性相关,这可以通过Fe(II)氢氧化物、绿锈和磁铁矿之间的反应性差异来证明。然而,Fe(II)-OHx配位几何结构对Fe(II)还原反应性的影响仍不完全清楚。理解FHC参与的还原脱氯的构效关系的关键是羟基对电子转移的桥接作用。尽管如此,这一基本过程几乎没有被系统地研究过。

在此背景下,黄理志研究员课题组通过简便的合成方法获得了FHC,并借助XRD、红外、TEM、Zeta和穆斯堡尔谱学对其物相演变、亚铁微观八面体结构和还原活性有了全面认知。通过大量的实验详细阐述了不同因素下FHC的活性变化,间接证明羟基桥接作用,同时通过同位素替换直接证明羟基桥接亚铁到四氯化碳的电子转移过程。这项研究全面阐述了FHC的构效关系,为揭示不同环境条件下Fe(II)物种的反应性差异提供了理论指导。

论文链接:

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0043135422007448

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